Sourozenecký tým vrahů Jacob a Evie Fryeové vás zavede do Londýna devatenáctého století. Jak budete cestovat, budete muset řídit toto duo v různých misích; Jacob chce převzít Londýn, zatímco Evie se chce i nadále zaměřovat na hledání Apple of Eden. Budete muset použít utajení, dovednosti a instinkt pro přežití Assassin Creed Syndicate. Ve snaze napravit Assassin Creed Unity, Ubisoft umístil tuto novou verzi Assassin Creed do Londýna. Vývojáři použili nejlepší prvky série a smísili je se s novými funkcemi v AC Syndicate. V tomto příběhu budete muset poprvé v historii této sérii řídit dvě postavy. Přidání dvou charakterů dává hře zcela jiný pocit a vy budete nuceni dokončit mise pro oba dva za použití různých dovedností. Jacob je odhodlán založit za účelem převzetí Londýna gang a průběžně rozvíjet své bojové dovednosti. Nicméně, Evie chce pomoci cechu Assassins splnit jejich úkol lokalizovat Apple of Eden. Mise, které budete zdolávat jako Evie, budou vyžadovat více utajení. Kromě misí, které se vztahují k hlavními ději příběhu, hra obsahuje také doplňkové mise. Po dokončení doplňkových misí potkáte klíčové postavy Londýna devatenáctého století jako Charles Dickens a královna Viktorie. Na ty, kteří jsou obeznámeni s hrami Assassin Creed, zde nečekají žádná překvapení, jelikož budete v podstatě dělat stejné věci, které jste dělali ve všech ostatních titulech. Nicméně, vzrušení a zábava z vražd a bojů poskytne spoustu zábavy, takže AC Syndicate stojí za vyzkoušení.
Sourozenečtí atentátníci objevují Londýn devatenáctého století.